Jaderné sondy v materiálech - Mössbauerova spektroskopie

Prezentace na téma: "Jaderné sondy v materiálech - Mössbauerova spektroskopie"— Transkript prezentace:

1 Jaderné sondy v materiálech - Mössbauerova spektroskopie

2 Mössbauerův jev Vliv konečné teploty
Jaderná rezonanční fluorescence nenastává! – na rozdíl od at. obalu absorpce emise Prirozena sirka je tak 10^{-8} eV, Recoil 10^{-3} eV, tepelny pohyb 10^{-4} eV Pro optické fotony je E(recoil) asi 10^{-11} eV (pro M=100), a sirka cary 10^{-7} eV M ... hmotnost jádra Přirozená šířka čáry (t  100 ns  G = 10-8 eV) Dopplerovské rozšíření většinou nestačí na „dostatečnou“ rezonanční absorpci

3 Mössbauerův jev Kompenzace zpětného rázu Dopplerovské rozšíření
mechanicky (Dopplerovské naladění) Použití kaskády přechodů, či předchozí jaderné reakce (lze v principu i a, b rozpad) 1958 – Mössbauer (NC 1961) – jádro zabudováno v krystalové mříži a recoil je „nulový“ (impulz převezmou fonony kmitů mříže) v části případů emitor absorbátor např. pro 411 keV přechod v 198Hg v = 6.7 x 102 m/s Úhel a takový, aby recoil po emisi 1. fotonu dával rezonanční podmínku pro 2. foton

4 Mössbauerův jev 3 různé případy: B - vazbová en. atomu v krystalu
 emise jako z volného atomu (typicky Eg  1 MeV) Debayeova (Einsteinova) frekvence D (E)  energie se přemění na fonony – energie fotonu je menší o (typicky Eg  100-ky keV)  bezodrazová emise v části případů (typicky Eg  keV) nastává rezonanční absorpce V prvním přiblížení - model s jednou fononovou energií  (pro velký počet emisí se celková energie předána fononům) Mössbauerův effect = bezodrazová emise, absorbce a rozptyl g záření

5 Podíl bezodrazových emisí
Jakási ilustrace lze i klasickým přístupem: kmitající jádro s výchylkou danou Frekvence viděná pozorovatelem (Dopplerův jev): Vlna v místě pozorovatele:  -   +  Besselovy funkce Platí identita: Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána

6 Podíl bezodrazových emisí
Pravděpodobnost bezodrazové emise je dána Rozvoj J0 pro malý argument pro harmon. oscilátor platí V obecném případě (nenulová T) je pst. dána kde W (Debye-Wallerův faktor) v Debyově modelu krystalu (f klesá s T) Speciálně, při T = 0 Pro výpočet je třeba adekvátní model krystalu – např. Debyeův model - model „fononového plynu“ s frekvencemi což odpovídá vztahu (viz výše)

7 Debyeův model, Einsteinův model
Debye model is a method for estimating the phonon contribution to the heat capacity in a solid. It is a solid-state equivalent of Planck's law of black body radiation, where one treats electromagnetic radiation as a gas of photons in a box. Debye treats the vibrations of the atomic lattice (heat) as phonons in a box (the box being the solid). Debye temperature is the temperature of a crystal's highest normal mode of vibration, i.e., the highest temperature that can be achieved due to a single normal vibration. (D (α-Fe) = 464 K) Einstein model treats the solid as many individual, non-interacting quantum harmonic oscillators. It is based on three assumptions: Each atom in the lattice is a 3D quantum harmonic oscillator Atoms do not interact with each another Atoms vibrate with same frequency (contrast with Debye model) While the first assumption is quite accurate, the second is not. If atoms did not interact with one another, sound waves would not propagate through solids. Tepelná kapacita (Debye dává správné chování pro nízké T)

8 Tvar linky – Breit-Wignerův tvar
zdroj absorbátor detektor Tvar linky pro emisi Tvar linky pro absorpci Tvar linky pozorovaný v absorbčním exp. Pro tenký absorbátor je to a pokud pak Teoretický tvar linky je znám  dá se měřit velmi malá změna Eg (na úrovni frakce G) a energetické rozlišení je (v závislosti na izotopu)  nejlepší nástroj pro studium hyperjemné interakce

9 Mössbauerův jev Jádra absorbátoru reemitují fotony (izotropně) za  10-7 s Pokud velký konverzní koeficient (a, typicky malá Eg), je reemise silně potlačena Při absorpčním měření (měřen úzký svazek) lze většinou zcela zanedbat Požadavky na vhodný Mössbauerovský izotop Malá Eg ( keV) mezi 1. excit. stavem a stabilním GS  minimalizace ER Co nejvyšší hmotnost jádra  minimalizace ER t  s (delší – velmi úzká, obtížně pozorovatelná linka; kratší – široká rezonance s malým rozlišením) Produkce izotopu v „přírodním“ rozpadu s poměrně dlouhou dobou života (>1y) Elektrický quadrupólový a magnetický dipólový moment hladin účastnících se rozpadu 0 (kvůli aplikacím) Vysokou D pro velký rozsah T Potlaceni reemise je vhodne pri “mereni absorpce” (detektor za tercikem). Chtel-li bych naopak merit “rozptyl”, pak je to horsi… - to se ale vetsinou nemeri.

10 Mössbauerův jev Pozorován v 90 izotopech
90% 10% Pozorován v 90 izotopech Nejlepší je 57Fe, Eg = 14.4 keV ER = 1.95x10-3 eV, G = 0.45x10-8 eV, 2G = mm/s velká hodnota a umožňuje použít k měření i konverzní e- (conversion electron Mossbauer spectroscopy) Lze použít i pro teploty výrazně vyšší než pokojové Energetické rozlišení  3x10-13 57Co se připravuje na cyklotronu – 56Fe(p,g) Druhý nejpopulárnější 119Sn - 2G = mm/s (horší rozlišení), užití v chemii Nejlehčí izotop: 40K – složitá populace (není žádný rozpad) Nejlepší rozlišení: 67Zn, (Eg = keV, t = 9.4 ms, 2G = 3.12x10-4 mm/s) problém: už standardní vibrace narušují rezonanci Dále 127,129I, 125Te – pro chemii 151,153Eu, 161Dy, 6 izotopů Gd - pro magnetismus vzácných zemin Aktinidy (237Np, 237U, 232Th) – pro měření fyzikálních konstant Standard Transmission Mössbauer Spectroscopy (TMS) records the absorption of gamma rays in the beam transmitted through the absorber. If the absorber is too thick or on an opaque substrate so that the beam cannot pass through or the signal is too small, then a reflective technique must be used, such as Conversion Electron Mössbauer Spectroscopy (CEMS)

11 Mössbauerův jev Typické uspořádání:
zdroj absorbátor detektor Typické uspořádání: Vyšetřují se energie hladin v absorbátoru mohou být posunuty, nebo rozštěpeny Je potřeba měnit energii - nejčastěji pomocí Dopplerova efektu (zdroj se hýbe) - většinou periodicky V 57Fe 1mm/s  4.8x10-8 eV (11.6 MHz) Zdroj (57Co) musí být umístěn v materiálu s vysokou D – jen pak je emise bezodrazová Matice musí být kubický nemagnetický kov (Rh, Cr, Pt, Pd, Cu) aby nedocházelo k rozštěpení (komerční zdroje mají f  0.75) Absorbátor nesmí být moc tlustý, aby nějaké záření prošlo, ale ne moc tenký, aby byl pozorován efekt Pokud nelze připravit tenký absorbátor lze použít i „rozptylové“ uspořádání

12 Hyperjemné interakce Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole magnetický dipólový moment; intenzita magnet. pole elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole Liché elektrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

13 Izomerní posun (Isomer shift)
Během emise g se mění efektivní poloměr jádra  ovlivňuje to interakci (konečného) jádra s okolními (zejména s) e- (mají nenulovou hustotu pravděpodobnosti výskytu v oblasti jádra) Energie g je posunuta vůči hypotetickému bodovému jádru s identickým nábojem o V experimentu jsou zdroj i absorbátor (v různých chemických prostředích) pozorovaný posun d je kde kde elektronová hustota náboje v místě jádra Isomer(ic) shift se nekdy bere ciste jako pomer (rozdil) mezi vlivem konecneho jadra a bodoveho zdroje – asi zalezi na definici. For a given nuclear isomer in two different physical or chemical environments (different physical phases or different chemical combinations) the electron wave functions are also different. Therefore on top of the isomeric shift on atomic spectral lines, which is due to the difference of the two nuclear isomer states, there will be a shift between the two environments (because of the experimental arrangement, these are called source (s) and absorber (a)). This combined shift is the Mössbauer isomeric shift and it is described mathematically by the same formalism as the nuclear isomeric shift on atomic spectral lines, except that instead of one electron wave function, that in the source ψsource, one deals with the difference between the electron wave function in the source ψsource and the electron wave function in the absorber ψabsorber. By measuring this shift one obtains important and extremely precise information, both about the nuclear isomer states and about the physical, chemical or biological environment of the atoms, represented by the electronic wave functions. spectrum v

14 Izomerní posun Je měřen relativně vzhledem ke zdroji
Není možno oddělit vlastnosti jaderné (R) od chemických (musí se např. R nejdříve změřit jinak a pak lze něco říci o chemickém prostředí) 57Fe má R větší v excit. než v základním stavu – to není moc časté (např. 119Sn má opačně) Roli hrají nejen s, ale i d elektrony (přes stínící efekt) V principu lze využít k měření středního poloměru jádra (rozložení náboje) R2 Většina definic uvádí, že izomerní posun je navíc i díky různým chemickým prostředím (zdroje a absorbátoru) – prostředí ovlivňuje vlnovou funkci e- v místě měřeného jádra, takže roli hraje i prostředí (tato definice bude použita u NMR) spectrum v

15 Hyperjemné interakce Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole magnetický dipólový moment; intenzita magnet. pole elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Pomocí Mossbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

16 Hyperjemné interakce - Elektrický kvadrupól v elstat. poli:
Interakce kvadrupólového momentu s gradientem pole v místě jádra kartézské komponenty sférické komponenty Po diagonalizaci kartézských komponent (Vxy,... = 0) V je gradient el. pole axiální symetrie = 0: } asymetrie

17 Elektrický kvadrupól v elstat. poli:
axiální symetrie = 0: Elektrický kvadrupól v elstat. poli: dochází jen k „částečnému“ rozštěpení multipletu 57Fe kde eQ je elektrický kvadrupólový moment (multipólový moment je obecně definován jako nultá komponenta „momentu“ pro maximální projekci m = I ): Neni-li axialni symetrie, pak je vztah mezi “zadefinovanym” kvadrupol. momentem a “merenym” momentem asi mnohem komplikovanejsi (nevim jaky presne je). Nejsem si jisty, zda je “spinovy” clen (jeho jmenovatel) pred eQ spravne… } u jádra s I = 0, ½ nelze takto „určit“ quadrupólový moment – tento moment neexistuje

18 Elektrický kvadrupól v elstat. poli
Intenzity linek jsou dány úhlovou závislostí kvadrupólové interakce V náhodně orientovaném polykrystalickém materiálu jsou intenzity identické V anizotropním krystalu je vzhledem k hlavní ose tenzoru el. gradientu () pozorována úhlová závislost; Navíc je procento bezodrazových emisí f závislé vzhledem ke krystalografické ose s nejvyšší symetrií (anizotropie vibrací) – f( ) : 57Fe pro pro Je-li znám kvadrupólový moment lze studovat gradient elektrického pole (a opačně)

19 Hyperjemné interakce Energie stacionární soustavy nábojů a proudů ve vnějším poli náboj; elstat. potenciál elektrický dipólový moment (= 0); intenzita el. pole magnetický dipólový moment; intenzita magnet. pole elektrický quadrupólový moment; tenzor gradientu el. pole Lze studovat gradient el. pole (zname-li Q), nebo velikost magnet. pole (zname-li \mu) Liché elekrické momenty = 0 = sudé magnetické momenty (zákon zachování p) Energie vyšších řádů lze zanedbat - jsou o několik řádů slabší Pomocí Mössbauerova jevu lze získat informace o hyperjemných interakcích – a tedy o elektronové a spinové hustotě, která je spojena s chemickými, strukturními a magnetickými vlastnostmi pevných látek

20 Zeemanův jev Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem: magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole (pro Dm =1)  „úplné“ rozštěpení multipletu Bohrův magneton, magnetické kvantové č. m, gyromagnet. poměr 57Fe E Ip (2I +1) x degenerovaná hladina hyperjemné interakce posunutý rozštěpený multiplet hladin DE povolené pouze přechody s DmI = -1,0,1

21 Zeemanův jev Poměry intenzit dány směrem výletu g vůči magnet. poli
57Fe Poměry intenzit dány směrem výletu g vůči magnet. poli obecně 57Fe  =  a = 0  = 90o  a = 4 náhodně orientované pole  a = 2 Rozštěpeny jsou oba stavy – lze určit dva parametry (znám-li mGS, lze učit velikost pole a mexcit) Je možno aplikovat velmi silné magnet. pole

22 Mössbauerův jev Mössbauerův efekt je jedním z nejdůležitějších zdrojů informace o hyperjemných interakcích (spolu s NRM, PAC) používá se zejména pro studium chemických vlastností a struktury látek (jaderné vlastnosti nejsou hlavním předmětem zájmu, ale mohou sloužit např. k určení parametrů excit. stavů) Izomerní posuv poskytuje informaci o valenčních elektronech je např. dostatečně citlivý (někdy v kombinaci s kvadrupólovým rozštěpením) k určení, zda je Fe dvojmocné, či trojmocné Lze studovat i časově závislé relaxační efekty charakteristický čas je dán periodou Larmorovy precese ( ) Existuje i in-beam Mossbauerova spektroskopie jádra (jakákoli) jsou excitována pomocí Coulombické excitace

23 Měření rudého gravitačního posuvu světla
Ve vzdálenosti od Země klesá potenciální energie a roste kinet energie – mělo by se projevit na vln. délce světla Měření pro h  22 m pomocí Fe Očekávaný posuv je ale stále o 2 řády menší (10-11 eV), než je přirozená šířka čáry Změna absorpce je největší pro „inflexní bod“ na BW křivce – „nastavili se“ do tohoto bodu – je pak velká citlivost i k malé změně energie

24 Jaderné sondy v materiálech - Porušené úhlové korelace

25 Úhlová rozdělení fotonů
… multipolarita … projekce Úhlové rozdělení dáno: obsazení počátečních stavů |Jimi Clebsch-Gordon coef. „úhlové rozdělení“ např. pro dipól: Pro vychází F(lm) odpovida druhe mocnine sfericke harmoniky Y(lm). F(lm) odpovida uhlove casti vlnove funkce. Je to jen ilustrace } const.  izotropie  anizotropie je pro

26 Jak získat anizotropii?
Pomocí vnějšího magnetického pole Při pokojové teplotě je anizotropie neměřitelná – je potřeba použít velmi nízké teploty – pro viditelný efekt musí být m.B ~ k.T  musí se chladit na mK Dá se anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou detektorů blízko absolutní nuly) Optické (laserové) techniky Polarizace „atomových spinů“ pomocí absorpce kruhově polarizovaného světla (mz=+1) vede ke vzniku silného magnet. pole a tedy polarizaci jádra Pomocí jaderné reakce Projektil (se spinem 0) vnáší nenulový orbitální moment hybnosti (jeho projekce je kolmá ke směru letu) Ideální je pokud spiny projektilu i terčíkového jádra jsou 0, pak jen stavy s m=0 Při deexcitaci jádra dochází k částečné deorientaci Pomocí kaskády g přechodů Při koincidenčním měření si měřením druhého fotonu vybírám už jen určitou část souboru (1. foton mi „částečně vybírá“ podsoubor) … (Comptonův rozptyl - FEL,…) Interakce EM pole s atomem ho dokaze natocit – optical pumping. Circular polarization (odpovida tomu, ze projekce = +1 (right-handed), nebo -1(left-handed))

27 Poznámky k různým způsobům přípravy
Nízkoteplotní orientace Idea z roku 1948, poprvé naměřeno 1950 v paramagnetických krystalech obsahujících 60Co Ve známém poli se dá anizotropie použít jako teploměr (měřím-li pomocí dvou detektorů blízko absolutní nuly) Absorpce kruhově polarizovaného světla Vede ke vzniku silného magnet. pole a tedy orientaci jaderných stavů

28 Poznámky k různým způsobům přípravy
Pomocí jaderné reakce rozložení projekcí je symetrické vůči 0, ale poměrně silně koncentrované míra „deorientace“ záleží na počtu kroků vedoucímu ke Projektil (J=0) vnáší (l > 0) (projekce l je kolmá ke směru letu) Ideální pokud J=0 pro projektil i terčíkové jádro, pak jen m=0 u CN Evaporation of particles (p, n, d) g-ray cascade 110Pd(a,2ng)112Cd Ea  25 MeV Populace nízkoležících stavů v reakci přes složené jádro

29 Popis počátečního souboru
Statistický soubor lze v QM popsat pomocí matice hustoty (místo stavu se vezme projektor na stav, je – v obecné bázi - nediagonální) Při axiální symetrii nejsou žádné smíšené stavy Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z)  Pm= P-m (2J+1)2-1 nezávislých reálných komponent (normalizace) Ukazuje se jako výhodnější přejít k tzv. statistickému tenzoru je to jen transformace matice hustoty Sférický tenzor (vystupuje ve výrazech pro úhlové distribuce) Ve statistickem tenzoru jsou multipolarity a projekce – je to asi prirozena volba.

30 Popis počátečního souboru
Statistický tenzor Díky podmínce dostáváme (s využitím ) Axiální symetrie  odpovídá m = 0 Pokud je navíc „reflexní“ symetrie (z  -z) Úplná izotropie  l sudé  l = 0

31 Obecný vztah pro úhlové rozdělení
EL + dML´ +... Úhlové rozdělení, které naměřím je dáno vztahem S´ - soustava spojená s detektorem – vlastní soustava tenzoru odezvy na jednotlivé polarizace Wignerovy D-funkce Závisí na: 1. charakteristikách záření (typy, multipolarity – jednoho, či obou přechodů, amplitudy mísení) 2. charakteristikách detektoru (odezva na jednotlivé polarizace, geometrické tlumicí koeficienty Qlm) S - soustava spojená se vzorkem, v ní je stat. tenzor vyjádřen pomocí rlm

32 Úhlové rozdělení – speciální případy
Neměří se polarizace  Navíc při axiální symetrii vzorku  Navíc při reflexní symetrii  l = sudé

33 Dvojité kaskády g přechodů
Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení ...původní soubor je obecně orientován Přechod „1“ není pozorován  dochází k deorientace původně orientovaného souboru (pokud Pm(J) izotropní, nepozoruje se žádná úhlová závislost pro přechod „2“) Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)  Neporušené úhlové korelace ...Obsazovací psti v soustavě spojené s emisí g1 za předpokladu izotropie Pm(J) ...W2 ~ úhlová závislost pro 2. foton

34 Příklad – 60Co Měření v praktiku – úhlová korelace dvou fotonů emitovaných po b rozpadu 60Co W(θ) = 1/8 cos2(θ) + 1/24 cos4(θ)

35 Dvojité kaskády g přechodů
Jedna z „aplikací “ úhlových rozdělení ...původní soubor je obecně orientován Přechod „1“ je pozorován  vznik orientovaného souboru V čase t = 0 (okamžitě po emisi g1)  Neporušené úhlové korelace V čase t>0 – je-li t’ „dost dlouhé“ – „zpožděná korelace“ dochází k časové evoluci stat. tenzoru Kvaziperiodická modulace koeficientů al - např. precese v magnet poli  Porušené úhlové korelace (měření vnitřních polí – B, kvadrupól) Precese v magnet. poli – viz NMR – odpovida “prechodum mezi jednotlivymi podstavy” “dost dlouhe” – bude vysvetleno ...W2 ~ úhlová závislost pro 2. foton

36 Porušené úhlové korelace (PAC)
Počet koincidencí závisí na úhlu mezi detektory: Hyperjemné interakce vedou k precesi spinu

37 Zeemanův jev Interakce magnetického dipólového momentu s vněším magnet. polem: magnet. pole je součet pole od okolí a vnějšího pole (pro Dm =1)  „úplné“ rozštěpení multipletu Bohrův magneton, magnetické kvantové č. m, gyromagnet. poměr gs = , gl = proton mp = gs = , gl = 0 ...neutron mn = -1.91 57Fe E Ip (2I +1) x degenerovaná hladina hyperjemné interakce posunutý rozštěpený multiplet hladin DE povolené pouze přechody s DmI = -1,0,1

38 Příklad – 111In The level splitting
Due to the interaction of the intermediate state of the nucleus with an electric field gradient, resulting from the surrounding charge distribution, the degeneration of the intermediate level is removed and the level splits into three different levels. The three possible transitions between these levels are visible as three frequencies in the PAC (Perturbed angular correlation) Fourier transform spectrum The time spectrum N(t) The time spectrum is the raw data obtained from counting g-g coincidences and sorting them after the time between the start and the stop signal. The modulation, barely visible in the example is extracted into the R(t)-spectrum The PAC-time spectrum The PAC-time spectrum R(t) is information extracted from the raw data N(t). The x-scale is still the time between coincidences, but the y-scale is changed. The exponential decay function and the detector-geometry as well as their sensitivities have been removed from the spectrum. Fourier Transform Spectrum The Fourier spectrum is obtained from R(t) via fast Fourier transform. The F(w) spectrum yields a characteristic frequency triplet for each electric field gradient.

39 The most common used radioactive probe nuclei are 111In and 181Hf
The most common used radioactive probe nuclei are 111In and 181Hf. The PAC isotope 111In has reached similar importance like 57Co for Mößbauer spectroscopy. (For 5/2- level: Q=0.8b, μ=-0.766m N) Radioactive isotopes must fulfil special requirements to use them for PAC spectroscopy: decay by gamma-gamma cascade with population and depopulation of an intermediate state high anisotropy of angular correlation existence of an intermediate state with adequate lifetime between 10 nanoseconds and 1 microsecond state should feature a suitable strong quadrupole moment in terms of a detectable electric quadrupole interaction and in case of magnetic interaction a suitable strong magnetic dipole moment μN easy handling of parent nuclide

40 Standard configuration is a four detector setup in 90° symmetry
Standard configuration is a four detector setup in 90° symmetry. Each detector is able to register both different gammas and so gives start and also stop signals. This leads to eight 90°- and four 180°-coincidence spectra. With this start-stop-principle lifetime measurements of the intermediate state are performed, whose exponential decays are temporally modulated due to hyperfine interactions N(ϑ,t) = N0 e−λt · (1 + A22P2(cosϑ) + A44P4(cosϑ))

41 If A44 << A22 it is sufficient to determine the angular correlation at two fixed angles ϑ. Usually one uses the angles 90° and 180° because for this angles the Legendre polynomials assume extremely simple values (P2(cos90°)=−[1/2] and P2(cos180°)=1). Now to eliminate the exponential decay, which does not contain any information about the modulation, the ratio R(t) = 2 (N(180°,t) − N(90°,t)) / (N(180°,t) + 2N(90°,t)) is defined. Supposed the decay is not perturbed by external magnetic or electric fields, then the ratio R(t) is constant in time and equal to the coefficient A22.

42 Usually fast-slow coincidence unit:
There are two different ways of measuring the angular correlation, the time integral and the time differential mode. The integral perturbed angular correlation (IPAC) is used if the lifetime of the intermediate state is smaller or similar to the experimental time resolution or for measuring strong internal magnetic fields of ferro magnets. The time differential perturbed angular correlation (TDPAC) measures the angular correlation as fraction of the time the nucleus spends in the intermediate state. Usually fast-slow coincidence unit: time-to-amplitude converter (TAC) constant franction discriminator (CFD)

43 Constant Fraction Discrimination
In the CFD the pulses are timed from a point on the leading edge that is a fixed fraction of the pulse height – used for precise “time determination”. Each input signal - which exceeds the adjusted threshold level - is split (i) one portion is inverted and delayed by a fixed time, (ii) giving a voltage magnitude that the second pulse is attenuated to, (iii) the two pulses are then combined to give a bipolar constant fraction signal with a zero crossing point. This zero crossing point is then detected and is virtually independent of the input signal amplitude. It is only the shape of the input signal which is important and this is assumed to be constant.

44 Dnes už se často používají „digitizers“ – signál je nabírán v definovaných okamžicích s velkými frekvencemi (stovky MHz až GHz) a zpracováván off-line

45 Aplikace PAC PAC is widely applied in condensed-matter and materials physics studies. Applications include the following: phase transformations; phase analysis structural and magnetic phase transitions static and dynamic critical behavior and exponents magnetism: spin dynamics, stability of atomic magnetic moments in different hosts, exchange interactions diffusion and other atomic movement in solids, dynamical interactions detected via nuclear relaxation surfaces, interfaces and grain boundaries, thin films, nanocrystals point defects: identification, thermodynamic properties, interactions point defect production by plastic deformation, radiation and implantation damage, and quenching lattice location of impurities in compounds

46 KONEC

47

48 Hyperfine interactions lead to frequencies of precession of probe nuclei that are proportional to the internal fields and are characteristic of the probe's lattice location Many PAC probes have an excited nuclear state reached through a g-g cascade.  Start and stop g rays signal creation and decay of an intermediate state and (importantly) there is an anisotropic angular correlation between directions of emission of the two gamma rays.  Such is the case, e.g., following decay of 60Co, for which the lifetime of the intermediate nuclear state is very short. For longer-lived states, the nuclear spins can precess through appreciable angles and interaction frequencies can be measured with good precision.  A small number of probes have long lifetimes and other favorable nuclear properties for "table top" PAC experiments, including 111In  111Cd, and 181Hf  181Ta.

49 Radioactive 111In This is the probe atom, which is used for the PAC measurements. Its decay initiates the emission of the detected g-rays. It is produced e.g. by 109Ag (a, 2n) 111In This material is commercially available. About 1011 atoms are needed for one measurement. The detailed decay-scheme:

50

51 Statické momenty jader – metody jejich měření

52 Měření statických momentů jader
Static moments of nuclei are measured via interaction of the nuclear charge distribution and magnetism with electromagnetic fields in its immediate surroundings. This can be the electromagnetic fields induced by the atomic electrons or the fields induced by the bulk electrons and first neighboring nuclei for nuclei implanted in a crystal, usually in combination with an external magnetic field.

53 Atomic hyperfine structure
Not only the radial distribution of the nuclear charge (monopole moment) but also the higher multipole electromagnetic moments of nuclei with a spin I ≠ 0 influence the atomic energy levels. By interacting with the multipole fields of the shell electrons they cause an additional splitting called hyperfine structure. For all practical purposes it is sufficient to consider only the magnetic dipole and the electric quadrupole interaction of the nucleus with the shell electrons. The shell electrons in states with a total angular momentum J ≠ 0 produce a magnetic field at the site of the nucleus. This gives a dipole interaction energy E = −μ · B. The spectroscopic quadrupole moment of a nucleus with I ≥ 1 interacts with an electric field gradient produced by the shell electrons in a state with J ≥ 1 according to E = eQ (∂2V/∂z2).

54 Externally applied EM fields
When a nucleus with spin I is implanted into a solid (or liquid) material, the interaction between the nuclear spin and its environment is no longer governed by the atomic electrons. For an atom imbedded in a dense medium, the interaction of the atomic nucleus with the electromagnetic fields induced by the medium is much stronger than the interaction with its atomic electrons. The lattice structure of the medium now plays a determining role. This “hyperfine interaction” is observed in the response of the nuclear spin system to the internal electromagnetic fields of the medium, often in combination with externally applied (static or radio-frequency) magnetic fields.

55 Interakce jádra s vnějšími aplikovanými poli
Experimental techniques based on measuring the angular distribution of the radioactive decay are often more sensitive than the atomic HF methods, and in some cases also allow more precise measurements of the nuclear g factor and quadrupole moment. This angular distribution is influenced by the interaction of the nuclear moments with externally applied magnetic fields and/or electric field gradients after implantation into a crystal The radioactive decay intensity is measured as a function of time (TDPAD) or as a function of an external variable, e.g., a static magnetic field or the frequency of an applied radio-frequency magnetic field (b-NMR). The former are called “time differential” measurements and the latter “time integrated” measurements.

56 Metody Mößbauerův jev Omezeno jen na izotopy a hladiny měřitelné pomocí Mossbauera “PAC” (Time-Differential Perturbed Angular Distribution - TDPAD) NMR β-NMR pro hladiny s “krátkou dobou života“ Nízkoteplotní orientace … Velikost hyperjemného pole nezávisí pro daný prvek na izotopu Lze změřit pole pomocí jednoho izotopu a pak měřit momenty u dalších izotopů

57 TDPAD Spin-oriented isomeric states implanted into a suitable host will exhibit a non-isotropic angular distribution pattern, provided the isomeric ensemble orientation is maintained during its lifetime. If an electric field gradient (EFG) is present at the implantation site of the nucleus, the nuclear quadrupole interaction will reduce the spin orientation and thus the measured anisotropy. If the implantation host is placed into a strong static magnetic field (order of 0.1–1 Tesla), the anisotropy is maintained. If the field is applied parallel to the symmetry axis of the spin orientation, the reaction-induced spin orientation can be measured. If a static magnetic field is placed perpendicular to the axial symmetry axis of the spin orientation, the Larmor precession of the isomeric spins in the applied field can be observed as a function of time [93], provided that the precession period is of the same order as the isomeric lifetime (or shorter). Can also be used to measure the quadrupole moments of these isomeric states, by implantation into a single crystal or a polycrystalline material with a non-cubic lattice structure providing a static electric field gradient.

58 Příklady TDPAD spectra for the γ-decay of the Iπ = 29/2−, t1/2 = 9 ns isomeric rotational bandhead in 193Pb, implanted respectively in a lead foil to measure its magnetic interaction (MI) and in cooled polycrystalline mercury to measure its quadrupole interaction (QI). Detectors are placed in a plane perpendicular to the magnetic field direction (θ = 90◦) and at nearly 90 ◦ with respect to each other (φ1 ≈ φ2 + 90), the R(t) function in which the Larmor precession is reflected, is given by

59 Příklady R(t) curves obtained in the study of g-factors of Iπ = 9/2+ isomers in neutron-rich isotopes of nickel and iron. The isomers, with lifetimes of 13.3 μs and 250 ns, respectively, have been produced in a projectile fragmentation reaction at the LISE high-resolution in-flight separator at GANIL.

60 β-NMR Time-differential measurements are only suited for short-lived nuclear states, mainly because of relaxation effects causing a dephasing of the Larmor precession frequencies with time (typically in less than 100 μs). To measure nuclear moments of longer-lived isomeric states and also for ground states, a time-integrated measurement is required. Time integration of R(t), taking into account the nuclear decay time, will lead to a constant anisotropy. Therefore, a time-integrated measurement of the angular distribution of this system will not allow one to deduce information on the nuclear moments. Hence a second interaction, which breaks the axial symmetry of the Hamiltonian, needs to be added to the system. One possibility to introduce a symmetry breaking in the system, is by adding a radio-frequency (rf) magnetic field perpendicular to the static magnetic field (and to the spin-orientation axis). If the nuclei are implanted into a crystal with a cubic lattice symmetry or with a noncubic crystal structure inducing an electric field gradient, respectively, one can deduce the nuclear g-factor or the quadrupole moment from the resonances induced by the applied rf field between the nuclear hyperfine levels.

61 β-NMR Consider an ensemble of nuclei submitted to a static magnetic field B0 and an rf magnetic field with frequency ν and rf field strength B1. If the applied rf frequency matches the Larmor frequency the orientation of an initially spin-oriented ensemble will be resonantly destroyed by the rf field. For β-decaying nuclei that are initially polarized, this resonant destruction of the polarization can be measured via the change in the asymmetry of the β-decay. For an ensemble of nuclei with the polarization axis parallel to the static field direction, the angular distribution for allowed β-decay can be written as with the NMR perturbation factor G1011 describing the NMR as a function of the rf frequency or as a function of the static field strength. At resonance, the initial asymmetry is fully destroyed if sufficient rf power is applied, which corresponds to G1011 = 0. Out of resonance we observe the full initial asymmetry and G1011 = 1.

62 β-NMR All forms of magnetic resonance require generation of nuclear spin polarization out of equilibrium followed by a detection of how that polarization evolves in time. In conventional NMR a relatively small nuclear polarization is generated by applying a large magnetic field after which it is tilted with a small RF magnetic field. An inductive pickup coil is used to detect the resulting precession of the nuclear magnetization. Typically one needs about 1018 nuclear spins to generate a good NMR signal with stable nuclei. Consequently conventional NMR is mostly a bulk probe of matter. On the other hand, in related nuclear methods such as muon spin rotation (μSR) or β-detected NMR (β-NMR) a beam of highly polarized radioactive nuclei (or muons) is generated and then implanted into the material. The polarization tends to be much higher – between 10% and 100%. Most importantly, the time evolution of the spin polarization is monitored through the anisotropic decay properties of the nucleus or muon which requires about 10 orders of magnitude fewer spins. For this reason nuclear methods are well suited to studies of dilute impurities, small structures or interfaces where there are few nuclear spins.

63 Příklad NMR curve for 11Be implanted in metallic Be at T = 50K. At this temperature the spin-lattice relaxation time T1 is of the order of the nuclear lifetime τ = 20 s.

64 Příklad Nuclear magnetic resonances for 8Li (I = 2) implanted into different non-cubic crystals. This illustrates the influence of the implantation host on the quadrupole frequency as well as on the resonance line widths. The nuclear level splitting for a nucleus with spin I = 2, submitted to a magnetic field and an EFG, and the corresponding transition frequencies are shown for one- and two-photon transitions. The five levels are non-equidistant, resulting in four equidistant one-photon resonances in the NMR spectrum

65 β-NMR At radioactive ion beam facilities such as ISOLDE and ISAC it is possible to generate intense (>108/s) highly polarized (80%) beams of low energy radioactive nuclei. Furthermore one has the added possibility to control the depth of implantation on an interesting length scale (6–400 nm). Although in principle any beta emitting isotope can be studied with β-NMR the number of isotopes suitable for use as a probe in condensed matter is much smaller. The most essential requirements are: (1) a high production efficiency (2) a method to efficiently polarize the nuclear spins and (3) a high β decay asymmetry. Other desirable features are: (4) small Z to reduce radiation damage on implantation, (5) a small value of spin so that the β-NMR spectra are relatively simple and (6) a radioactive lifetime that is not much longer than a few seconds.

66 Quadrupole moment (mb) T1/2 (s) γ (MHz/T) beta-Decay asymmetry (A)
Isotope Spin Quadrupole moment (mb) T1/2 (s) γ (MHz/T) beta-Decay asymmetry (A) production rate (s-1) μ+ 1/2 2.2x10-6 135.5 0.33 75 8Li 2 +32 0.842 6.3018 108 11Be 13.8 22 107 15O 122 10.8 .7 17Ne 0.1 .33 106 Table gives a short list of the isotopes we have identified as suitable for development at ISAC. Production rates of 106/s are easily obtainable at ISAC. 8Li is the easiest to polarize and therefore was selected as the first one to develop as a probe at ISAC

67

68

69 LMR Another possibility to NMR is Beta-Ray Detected Level Mixing Resonance (b-LMR) Here, the axial symmetry is broken via combining a quadrupole and a dipole interaction with their symmetry axes non-collinear. This gives rise to resonant changes in the angular distribution at the magnetic field values where the nuclear hyperfine levels are mixing. The resonances observed in a LMR experiment are not induced by the interaction with a rf field, but by misaligning the magnetic dipole and electric quadrupole interactions. This experimental technique does not need an additional rf field to induce changes of the spin orientation. The change of the spin orientation is induced by the quantum mechanical “anti-crossing” or mixing of levels, which occurs in quantum ensembles where the axial symmetry is broken.

70 Nuclear HF levels of a nucleus with spin I = 3/2 submitted to a combined static magnetic interaction and an axially symmetric quadrupole interaction: (a) for collinear interactions, β = 0◦; (b) and (c) for non-collinear interactions with β = 5◦ and β = 20◦, respectively. Crossing or mixing of hyperfine levels occurs at well-defined values for the ratio of the involved interactions frequencies, if (d) At these positions, resonances are observed in the decay angular distribution of oriented radioactive nuclei, from which the nuclear spin and moments can be deduced

71 Atomic hyperfine structure
For a particular atomic level characterized by the angular momentum J, the coupling with the nuclear spin I gives a new total angular momentum F, F = I + J, |I − J| ≤ F ≤ I + J. The HF interaction removes the degeneracy of the different F levels and produces a splitting into 2J + 1 or 2I+1 hyperfine structure levels for J < I and J > I, respectively. Example of the atomic fine and hyperfine structure of 8Li. For free atoms the electron angular momentum J couples to the nuclear spin I, giving rise to the HF structure levels F. The atomic transitions between the 2S1/2 ground state to the first excited 2P states of the Li atom are called the D1 and D2 lines

72 Using vector coupling rules the HF structure energies of all F levels
The determination of nuclear moments from hyperfine structure is particularly appropriate for radioactive isotopes, because the electronic parts Be(0) and Vzz(0) are usually known from independent measurements of moments and hyperfine structure on the stable isotope(s) of the same element.

73 Optical pumping Polarization of a fast beam by optical pumping was introduced for the β-asymmetry detection of optical resonance in collinear laser spectroscopy. Most applications took advantage of the additional option to perform nuclear magnetic resonance spectroscopy with β-asymmetry detection (β-NMR) on a sample obtained by implantation of the polarized beam into a suitable crystal lattice. Whatever is the particular goal of such an experiment, it is important to achieve a high degree of nuclear polarization. Repeated absorption and spontaneous emission of photons results in an accumulation of the atoms in one of the extreme MF states for which the total angular momentum F = J +I, for an S state just composed of the electron spin and the nuclear spin, is polarized. Optical pumping within the hyperfine structure Zeeman levels for polarization of the nuclear spin. The example shows the case of I = 1 for the case of 28Na

74

75 Optical pumping If a weak magnetic field defines the quantization axis in the direction of the atomic and the laser beam, each absorption of a circularly polarized photon introduces one unit of angular momentum in the atomic system. This can be expressed by the selection rule ΔMF = ±1 for σ± light, with σ+ and σ− being the conventional notations for the circular polarization of the light with respect to the direction of the magnetic field. Repeated absorption and spontaneous emission of photons results in an accumulation of the atoms in one of the extreme MF states for which the total angular momentum F = J +I, for an S state just composed of the electron spin and the nuclear spin, is polarized.

76 Collinear Laser Spectroscopy

77

78

79 Measurement of nuclear radius
Four methods outlined for charge matter radius: Diffraction scattering Atomic x-rays Muonic x-rays Mirror Nuclides

80 Measurement of nuclear radius
Three methods outlined for nuclear matter radius: Rutherford scattering Alpha particle decay -mesic x-rays

81 Diffraction scattering
q = momentum transfer Measure the scattering intensity as a function of  to infer the distribution of charge in the nucleus, The charge distribution does not have a sharp boundary Edge of nucleus is diffuse - “skin” Depth of the skin ≈ 2.3 f RMS radius is calculated from the charge distribution and, neglecting the skin, it is easy to show

82 Atomic X-rays Assume the nucleus is uniform charged sphere.
Potential V is obtained in two regions: Inside the sphere Outside the sphere

83 Nuclear Mean Square Charge Radius
Information on isotopic differences between nuclear mean square charge radii is contained in the isotope shifts of o spectral lines. Let A, A and mA, mA be the mass numbers and atomic masses of the isotopes involved. Then for an atomic transition i the isotope shift, i.e. the difference between the optical transition frequencies of both isotopes, is given by This means that both the field shift (first term) and the mass shift (second term) are factorized into an electronic and a nuclear part. The knowledge of the electronic factors Fi (field shift constant) and Mi (mass shift constant) allows one to extract the quantity δr2 of the nuclear charge distribution. These atomic parameters have to be calculated theoretically or semi-empirically.

84 For unstable isotopes high-resolution optical spectroscopy is a unique approach to get precise information on the nuclear charge radii, because it is sensitive enough to be performed on the minute quantities of (short-lived) radioactive atoms produced at accelerator facilities. Other techniques are suitable only for stable isotopes of which massive targets are available. Elastic electron scattering [27] even gives details of the charge distribution, and X-ray spectroscopy on muonic atoms [28] is dealing with systems for which the absolute shifts with respect to a point nucleus can be calculated. Thus both methods give absolute values of r2 and not only differences. Eventually, the combination of absolute radii for stable isotopes and differences of radii for radioactive isotopes provides absolute radii for nuclei all over the range that is accessible to optical spectroscopy.

85

86

87 On-Line NMR/ON Nuclear Magnetic Resonance on Oriented Nuclei is done at ~10 mK temperatures. Polarised radioactive nuclei are exposed to an RF field of variable frequency. When the Zeeman splitting frequency is found resonant absorption changes the sublevel populations and hence also the observed anisotropy a resonance in the anisotropy versus frequency plot. By cooling an ensemble of atomic nuclei down to mK temperatures in presence of a strong magnetic field, nuclei can be oriented. Their spins show a preferential direction with respect to magnetic field. The study of the angular distribution of the radiation emitted by these oriented nuclei yields information on the structure of the decaying nuclei like: spins, multipole and parity mixing. The nuclei are placed in a radiofrequency field the frequency which is slowly varied. When the frequency matches the nuclear sublevel Zeeman splitting resonant absorption changes the sublevel populations and hence also the observed anisotropy. This gives rise to a resonance in the anisotropy of gamma-ray angular distribution versus RF frequency . With the NMR technique we are able to find the g-factor and the nuclear magnetic moment of the state emitting the gamma radiation. 87

88

89

90

91

92

93

94

95 COLlinear LAser SPectroscopy

96 In Source, Doppler width resolution ~ 250 MHz
On-Line Laser spectroscopy Collinear and In-Source Methods: Atomic Hyperfine Structure splitting In Source, Doppler width resolution ~ 250 MHz Collinear Concept - add constant energy to ions 68Cu ΔE=const=δ(1/2mv2)≈mvδv Resolution ~1 MHz, resulting from the velocity compression of the line shape through energy increase. In Cu+ ion, electron states involved are s1/2 and p1/2. With nuclear spin I these each form a doublet with F (= I + J) = I +1/2 and I - 1/2. Transitions between these doublets give four lines in two pairs with related splittings. - poor resolution (In Source) only for the A (large magnetic dipole) splitting - good resolution (Collinear) for both A and B (smaller electric quadrupole splitting)

97 The NSCL Fragment Separator, MSU
Fragmentation b-NMR Fragments are polarised in their creation. Implanted in cubic materials, their polarisation can be detected by measurement of the asymmetry of their beta decay. Application of a magnetic field creates a Zeeman splitting which is deduced from resonant destruction of the asymmetry, yielding the nuclear g-factor.

98 …

99

100 The spectroscopic quadrupole moment can be related to an intrinsic quadrupole moment Q0 reflecting the nuclear deformation β, only if certain assumptions about the nuclear structure are made. An assumption that is often made (but is not always valid!), is that the nuclear deformation is axially symmetric with the nuclear spin having a well-defined direction with respect to the symmetry axis of the deformation (strong coupling). In this case, the intrinsic and the spectroscopic quadrupole moment are related as follows:

101

102 Měření hmot jader An ideal Penning trap consists of a strong homogenous magnetic field and a weak quadrupolar electrostatic potential. In contrast to a Paul trap, full confinement is achieved with static trapping fields. As a Paul trap, a Penning trap also consists of ring and endcap electrodes. Quite often so-called guard or correction electrodes are placed between endcaps and the ring to compensate for the truncation of the hyperbolical electrodes. Two types of geometry configurations are commonly used: hyperbolic and cylindrical. Both constructs have their own benefits although in precision experiments usually hyperbolical are favored due to better production of quadrupolar electric field. On the other hand, cylindrical electrodes are easier to manufacture and sometimes more open geometry offer other benefits such as better conductance of gas.

103 Ion motion in a Penning trap
A charged particle in a Penning trap exhibits three different eigenmotions. One is in the direction of the magnetic field lines (axial motion)) and two of them (magnetron and cyclotron) are perpendicular to the magnetic field. Ideally the axial oscillation is independent of magnetic field and has a frequency ν z =1 2π qU 0 md 2 − − − − √ , where q and m are the charge and mass of the particle, U 0 the voltage across the ring and endcap electrodes and d the characteristic trap parameter defined as d=1 2 (z 2 0 +ρ ) − − − − − − − − − − √ . The frequencies of the radial modes -- denoted ν − for magnetron and ν + for trap-modified cyclotron frequency areν ± =1 4π (ν c ±ν 2 c −2ν 2 z − − − − − − − √ ), where ν c =1 2π q m B is the so-called free-space cyclotron frequency which gives the frequency of ion in absence of any electric fields.In first order, the magnetron frequency is independent of the ions mass-over-charge ratio m/q and only depends on the trap geometry d and the applied voltage U 0 .

104 Ion motion excitation Any of the three eigenmotions can be modified by using time-varying electric fields. Usually the ring electrode (or one of the correction electrodes between is radially split in order to create electric fields that have azimuthal and/or axial component. Using a time-varying dipolar electric field with a frequency of one of the eigenmodes will increase or decrease the radius of the corresponding motion. Motion excitation with quadrupole fields is another commonly used technique. With a quadrupole field one can couple two motions like cyclotron and magnetron motion with a quadrupole field having frequency ν + +ν − .With ion motion excitations, mass-over-charge ratio of trapped particles can be linked to frequency, which can be easily determined with high accuracy.

105 Mass separation with a Penning trap
Penning traps have been used to separate ions having different mass-over-charge ratio for years. In short, unwanted ions are driven to large orbits and rejected, typically by letting the contaminants hit the electrode surface. One well established separation is technique is the so-called sideband cooling technique [Sav1991], which allows separation of ions down to parts-per-million level. This technique was pioneered at ISOLTRAP and later adopted to other trap setups such as SHIPTRAP and JYFLTRAP. In order to perform mass separation, the trap needs to be filled with dilute gas to allow fast ion motions (axial and cyclotron) to be cooled. Another requirement is a small extraction aperture for the ions which is usually accommodated by having a small hole in one of the endcap electrodes. Once a bunch of ions is captured to the trap, the ions are let to cool down. This typically takes ms. Next, a dipolar RF field is switched on at magnetron frequency in order to radially drive all ions to such a large magnetron orbit that ions would, if extracted towards the extraction side, hit the electrode. After establishing a large magnetron orbit for the ions, a quadrupole electric field with frequency ν + +ν − is switched on to convert the established magnetron motion to cyclotron motion. Since the sideband frequency ν + +ν − ≈ν c =1 2π q m B is highly mass selective, only ions near the resonance frequency get their magnetron motion converted to cyclotron motion.

106 In a Paul trap the trapping effect is achieved solely with electric fields. They consist of a ring electrode and two endcap electrodes that in ideal case are hyperboles of revolution. Confinement of ions is achieved by using both DC and AC electric fields. Motion of ions is described with Mathieu equations which in short describes the suitable combinations of frequency and amplitude of the electric field for storing ions with certain mass-over-charge ratio. In nuclear physics Paul traps are used mainly for storing and cooling ions. Some trap structures are prepared so that the center of the trap is exposed for example for lasers and particle detectors. A special type of Paul trap is a so-called linear Paul trap, also known as radiofrequency quadrupole or RFQ. In such a device the ring electrode is significantly longer compared to a Paul trap.

107

108

109 SCATTERING OF HIGH-ENERGY NEUTRONS BY NUCLEI:
cross section of the very fast neutrons (usually 14 and 25 MeV neutrons used) reaches the value 2pR2 THE YIELD OF NUCLEAR REACTIONS INITIATED BY PROTONS OR a-PARTICLES: Comparison of excitation functions with theory can give information about nuclear radius Scattering of e- of high energy (200 MeV) Diffraction pattern is expected if the charge is expected to be uniformly distributed around the nucleus (not point-like) Assuming different values of R and b, one can try to find the best fit observed angular distribution

110

111 radioactive 111In This is the probe atom, which is used for the PAC measurements. Its decay initiates the emission of the detected g-rays. It is produced e.g. by 109Ag (a, 2n) 111In This material is commercially available. About 1011 atoms are needed for one measurement. The detailed decay-scheme:

112 „1“ není pozorován  dochází

113 nuclear hyperfine interactions lead to frequencies of precession of probe nuclei that are proportional to the internal fields and are characteristic of the probe's lattice location Many PAC probes have an excited nuclear state reached through a gamma-gamma cascade.  Start and stop gamma rays signal creation and decay of an intermediate state and (importantly) there is an anisotropic angular correlation between directions of emission of the two gamma rays.  Such is the case, for example, following decay of 60Co, for which the lifetime of the intermediate nuclear state is very short.  A classic experiment in advanced teaching laboratories involves measuring the anisotropy of the angular correlation of radiations from 60Co by measuring the coincidence counting rate of the two gammas as a function of the angle subtended by the two detectors.  For longer-lived states, the nuclear spins can precess through appreciable angles and interaction frequencies can be measured with good precision.  A small number of probes have long lifetimes and other favorable nuclear properties for "table top" PAC experiments, including 111In, decaying into 111Cd, and 181Hf, decaying into 181Ta. Internal fields in solids are produced mostly by charges and spins within the first few atomic shells, with more distant charges and spins only contributing to inhomogeneous signal broadening.  As a result, interaction frequencies can be used to characterize the local atomic environments in which probe atoms find themselves. Once a frequency has been identified with an underlying environment, it can be monitored in measurements made following diffferent methods of sample preparation, or for changing conditions and temperature.

114

115 In a PAC-experiment one measures the characteristic frequencies wL, w 0 associated with the hyperfine interaction. We use for this the 111In (I=5/2) probe. The probe decays to 111Cd through some intermediate level with a lifetime of about 122ns. Activity is introduced into the sample by diffusion or implantation. The detector set-up consists of 4 BaF2-scintillation detectors. One essentially measures the nuclear decay of the intermediate I=5/2 level (Q=0.8b, m =-0.766m N). In the presence of hyperfine interactions oscillations appear superimposed on the exponential decay. By performing a mathematical operation, the PAC-time spectrum or R(t)-function is calculated. Apart from the size of the MHF and EFG one can in principle deduce the angles between these two, the angles with respect to the detector set-up and the divergence of axial symmetry for the EFG (h).

116 The PAC technique PAC measurements rely on a radioactive probe atom like 111In . The quantity measured is the electric field gradient (efg), which arises from the immediate lattice surrounding at the site of the probe atom. The observed effect results from the hyperfine interaction between the efg and the quadrupole moment of the isotope 111Cd, which which is a product of the radioactive decay of the probe 111In. A non zero efg, which is the result of a deviation of the electronic charge distribution around the probe from spherical symmetry, is observed in case of a non-cubic lattice structure or a defect in the immediate vicinity of the probe atom. The efg is the second spatial derivative of the electrostatic potential and, therefore, can be described by a second rank, traceless tensor. In its principal axis system this tensor is completely described by two quantities, usually its largest component Vzz, expressed via the quadrupole coupling constant nQ = eQVzz/h, and the asymmetry parameter h = (Vxx-Vyy)/Vzz . By detecting two g-quanta in coincidence, which are emitted following the radioactive decay, a time spectrum is obtained, which is described by a function , which holds for the case of a single efg. The frequencies wn are extracted from the Fourier transform F(w), yielding nQ, w1 and h, which is determined by the ratio w2/w1 .

117

118 Ferrite or alpha iron (α-Fe) is a materials science term for iron, or a solid solution with iron as the main constituent, with a body centred cubic crystal structure. It is the component which gives steel and cast iron their magnetic properties, and is the classic example of a ferromagnetic material. It can be considered as pure iron practically (strength = 280N/mm2). Ferrite can be strictly defined as a solid solution of iron in body-centered cubic (BCC) containing a maximum of 0.03% carbon at 723oC and 0.006% carbon at room temperature. Fázový diagram Fe-C

119

120 Rezonanční jaderná absorbce - Mössbauerův jev Pokud mají kvanta záření g energii přesně rovnou energii určité vzbuzené jaderné hladiny, může být takový g-foton pohlcen jádrem, čímž se jádro excituje na příslušnou energetickou hladinu. Vzápětí nastane deexcitace za vyzáření fotonu g téže energie (který však samozřejmě vyletí obecně jiným směrem, než foton dopadající); jedná se tedy o jadernou fluorescenci. Zatímco v atomovém obalu je buzení rezonančního fluorescenčního záření běžným jevem, rezonanční jaderná absorbce se za normálních okolností nevyskytuje a je ji možno uskutečnit pouze ve speciálním experimentálním uspořádání. Důvodem je to, že jaderné absorbční čáry jsou velice úzké (cca eV), takže je velmi obtížné se energeticky "trefit" do tak úzkého rozmezí. Dokonce i tehdy, když ozařujeme zářením g, emitovaným určitými (dceřinnými) excitovanými jádry, látku složenou z téhož isotopu prvku, který záření g emituje, nedochází k jaderné absorbci, neboť skutečná energie kvanta se poněkud liší od energie jaderné hladiny z následujícího důvodu: Při přechodu jádra z excitovaného stavu se vyzáří energie Eexcit daná rozdílem počátečního (excitovaného) a konečného (základního) stavu. Celou tuto energie však neodnese foton g, ale podle zákona akce a reakce se tato energie rozdělí mezi energii Eg vyslaného kvanta g a kinetickou energii Ek odraženého jádra, tj. Eg = Eexcit - Ek < Eexcit. Obráceně, při dopadu fotonu a jeho absorbci se rovněž část jeho energie přemění na kinetickou energii odraženého jádra, takže na vybuzení jádra na energii Eexcit je potřeba vyšší energie Eg dopadajícího záření (právě o tuto hodnotu Ek). Energie emitovaného a absorbovaného záření g jsou tedy vůči sobě posunuty o hodnotu DE = 2.Ek. Kinetická energie odraženého jádra plyne ze zákona zachování hybnosti, tj. když je původní jádro v klidu, musí se hybnost pg fotonu g rovnat hybnost pnucl odraženého jádra, takže Ek = p2nucl/2mnucl = p2g /2mnucl = E2g /(2mnucl.c2) » E2excit/(2mnucl.c2). Pro přechody o energii Eexcit cca 100 keV ve středně těžkých jádrech hodnota Ek činí několik setin eV, což podstatně převyšuje energetickou šířku jaderné hladiny. Aby mohlo dojít k rezonanční jaderné absorbci, je nutno tuto ztracenou energii odraženého emitujícího a absorbujícího jádra ve vhodném experimentálním uspořádání nahradit - kompenzovat Dopplerovým jevem. Toho je možno dosáhnout třemi způsoby: 1. Mechanickým pohybem zdroje směrem k absorbátoru, např. umístěním zdroje na rotující kotouč, aby se Dopplerovým efektem zvýšila frekvence (a tedy i energie) emitovaného záření. Potřebná rychlost v tohoto pohybu je dána vztahem v/c = Ek/Eg.Tímto způsobem se v r.1951 podařilo P.B.Moonovi pozorovat rezonanční rozptyl záření g energie 412keV emitovaného dceřinným jádrem 198Hg radioisotopu 198Au. V r.1958 pak R.L.Mössbauer prokázal rezonanční absorbci záření g energie 129keV emitovaného dceřinným jádrem 191Ir radioisotopu 198Os *); podle něj byl pak příslušný jev nazván Mössbauerův. *) V Mössbauerově experimentu byl navíc zdroj i absorbátor chlazen na teplotu 88°K (nižší než tzv. Debyeova teplota materiálu), čímž byla zvýšena pravděpodobnost emise záření g bez odrazu emitujícího jádra, a podobně i absorbce. Není-li totiž energie odraženého jádra Ek dostatečná k tomu, aby vybudila krystalovou mřížku, v níž je atom vázán, ze základního stavu do prvého vzbuzeného stavu, nemůže být žádná energie přenesena na krystalovou mřížku a emise záření g nastává bez odrazu jádra. Jaderná rezonanční absorbce má pak své maximum kolem nulové rychlosti pohybu zdroje vzhledem k absorbátoru. 2. Zahříváním radioaktivního zdroje, aby se Dopplerovým jevem "rozmítala" frekvence a zvýšila se tak šířka čáry emitovaného záření g. 3. Využitím předcházejícího rozpadu b či jaderné reakce k získání vhodné rychlosti emitujícího jádra pro dosažení Dopplerova frekvenčního posuvu. Na Mössbauerově jevu rezonanční jaderné absorbce záření g s využitím způsobu 1. je založena metoda Mössbauerovy spektroskopie, zmíněná v §3.3. Nejvhodnější podmínky pro realizaci Mössbauerova jevu jsou u jader isotopu železa 57Fe. Jako zdroj záření g se použije radionuklid 57Co, který se s poločasem 270 dní elektronovým záchytem rozpadá na excitované jádro 57Fe. Toto jádro při deexcitaci emituje záření g o energiích 692keV (0,14%), 136keV (11%), 122keV (87%) a 14,4keV (9%). Právě záření g dílčího přechodu z excitované hladiny o energii 14,4keV je díky nízké energii vhodné pro buzení rezonanční jaderné absorbce. Vzhledem k vysoké Debyeově teplotě Fe (360°K) probíhá Mössbauerův jev i za normální laboratorní teploty, přičemž Dopplerův frekvenční posun, potřebný pro kompenzaci odrazu jádra 57Fe, se dosahuje mechanickým posuvem zdroje rychlostí pouze řádu 1mm/s. Pozn.: Vysokou citlivost Mössbauerova jevu rezonanční jaderné absorbce g-záření 14,4keV 57Fe využili v r.1960 R.V.Pound a G.A.Rebka ke změření gravitačního frekvenčního posuvu v tíhovém poli Země, což bylo významným testem správnosti Einsteinovy obecné teorie relativity jakožto fyziky gravitace a prostoročasu - viz §2.4 "Fyzikální zákony v zakřiveném prostoročase", pasáž "Gravitační frekvenční posun" v knize "Gravitace, černé díry a fyzika prostoročasu".

121

122 Figure 2.7: MRI of the Brain weighted by T1, T2 and hydrogen density
Figure 2.8: MRI Angiogram of the Brain and MRI scan of the knee