Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktů Vladimír Henzl DIPLOMOVÁ PRÁCE

Motivace a náplň diplomové práce Co je transmutace ? Cílená přeměna izotopu daného prvku na jiný izotop téhož prvku, případně i prvku jiného. Jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření a etc…) Jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost a etc…) Proč transmutovat 129 I : 129 I je produkt štěpných reakcí, je součástí nejproblematičtější části jaderného odpadu z klasických jaderných elektráren. Poločas rozpadu T 1/2 = 1, let. 129 I je biogenní prvek usazující se ve štítné žláze, způsobuje rakovinu.

Současná experimentální znalost reakce 129 I(n,2n) 128 I

Hlavní cíle experimentu Identifikovat produkty transmutace jodové izotopické směsy 85% 129 I a 15% 127 I Určit větvící poměry transmutačních reakcí v závislosti na energii neutronů (př.: poměry (n,2n)/(n,4n) atp…) Výsledky experimentu porovnat s výsledky počítačových simulací. Změřit průběh a intensitu neutronového pole kolem terče pomocí aktivačních detektorů (Al, Cu a Au folie).

Spalační terč Olověný válec dlouhý 50cm, o průměru 9,6 cm Svazek vysokoenergetických protonů (GeV) v tříštivých (spalačních) srážkách vyráží z olověných jader množství částic, včetně velkého množství neutronů. Kolem terče se vytváří pole neutronů, které následně interagují se vzorky podél terče. Střední energie neutronů podél terče se mění, v poli jsou přítomny i vysokoenergetické neutrony (desítky-stovky MeV). Výhoda: možnost studia vysokoprahových reakcí typu (n,5až10n) Nevýhoda: energetické spektrum neutronů je velice široké, nelze měřit účinný průřez jako funkci energie

Schéma provedení spalačního terče

Technické provedení spalačního terče

Střední energie neutronů podél terče (simulace)

Neutronové pole podél terče (2,5 GeV) (simulace)

Energetické spektrum neutronů podél terče (2,5 GeV) (simulace)

Měření intensity neutronového spektra aktivačními detektory Nad terčem a podél terče jsou umístěny Al, Cu, Au a Pb folie (2x2cm). Folie jsou v neutronovém poli aktivovány reakcemi (n,gama), (n,2n), (n,3n) … atp. Produkty těchto aktivačních reakcí bývají beta- nestabilní, měříme gama záření doprovázející jejich rozpady. Reakce (n,xn) jsou prahové => možnost změřit kolik neutronů mělo E>E práh Různé reakce mají různé prahy => z výtěžků prahových reakcí lze zpětně rekonstruovat neutronové spektrum.

Jodové vzorky Celkem 4 vzorky Izotopické složení: 85% 129 I + 15% 127 I (blízké složení reálného odpadu) Jod ve formě NaI V každém vzorku 0,5-1,0 g jodu Hliníkový obal – asi 70g Al !!! !!! 2 vzorky již jednou ozařovány přímo protonovým svazkem !!! => vzorky stále aktivní Schéma vzorku 129 I

Průběh experimentu První ozařování protony o E=2,5 GeV –3 vzorky I-129 na 9., 37. a 47.cm Druhé ozařování protony o E=1,3 GeV –1 vzorek I-129 na 37.cm Okamžitě po 1. ozařování začíná měření jodu a folií na 3 HPGe spektrometrech současně. Dohromady téměř 1000 spekter.

Problémy při kalibraci : koincidující roentgeny ze stínění detektorů => vznik sumačních peaků příliš silné kalibrační zdroje => negaussovské paty peaků blízké měřící pozice => výrazné kaskádně-koincidenční efekty

Výsledky experimentu – produkce 24 Na v hliníkových foliích podél terče Produkce 24 Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů E p =2,5 GeV a E p =1,3 GeV

Výsledky experimentu – produkce 24 Na v hliníkových čelních monitorech Schéma složení čelních monitorů PoměrE p =2,5 GeVE p =1,3 GeV Big/Big1,00 Small/Big0,430,13 Up/Big0,0270,14 Down/Big0,0370,021 Intensita svazku při E p =2,5 GeV …4, protonů Intensita svazku při E p =1,3 GeV …2, protonů Poměr (I 2,5 /I 1,3 ) … 1,47 (20)

Výsledky experimentu – produkce 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV) Výtěžky 198 Au a 194 Au ve zlatých foliích podél terče při E p =2,5 GeV (výtěžky 198 Au kráceny faktorem 10) Poměr výtěžků 198 Au/ 194 Au ve zlatých foliích podél terče při E p =2,5 GeV Ve směru ke konci terče rostoucí poměr 198 Au/ 194 Au svědčí o zvyšujícím se relativním podílu nízkoenergetických neutronů v celkové intenzitě neutronového pole

Měření neutronového pozadí!!!!!!!! Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií

Měření asymetrie neutronového pole příčně uloženou měděnou páskou Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče Výtěžky 61 Cu a 64 Cu v měděné pásce (výtěžky 64 Cu kráceny faktorem 10) Produkce 61 Cu má patrné maximum v oblasti vrchu terče. Produkce 64 Cu jasné maximum nevykazuje, neb je ovlivněna přítomností pozadí nízkoenergetických neutronů

Rekonstrukce zásahu terče protonovým svazkem Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při E p =2,5 a 1,3 GeV Experimentální evidence:  rozdílné výtěžky 24 Na v horních a bočních foliích  poměry výtěžků v čelních monito- rech  jednoznačné maximum produkce 61 Cu v měděné pásce

Hypotéza o průchodu svazku terčem Ze simulací (D.Hanušová): „Posunutí svazku nemá vliv na profil neutronového pole, ale pouze na jeho celkovou intenzitu“ Z experimentu: Svazek zasáhl čelo terče 1-2cm nad jeho středem. Srovnání simulací a experimentu: V experimentu je pokles intenzity neutronového pole směrem ke konci terče výrazně rychlejší. Srovnání experimentálních výtěžků 24 Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV. Hypotéza: svazek zasáhl terč nad středem jeho čela, ale pod mírným záporným úhlem. Důsledek: srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou

Hledané izotopy jódu: izotopT 1/2 reakceinterference 130 I12,36 h(n,gama)- 128 I24,99 m(n,2n)+(n,gama)- 126 I13,11 d(n,4n)+(n,2n) 126 Sb (T 1/2 =12,5d) 124 I4,176 d(n,6n)+(n,4n) 124 Sb (T 1/2 =60d) 123 I13,27 h(n,7n)+(n,5n) 123 Te (T 1/2 =120d) 121 I2,12 h(n,9n)+(n,7n) 121m Te(T 1/2 =154d) 120 Icca 60 m(n,10n)+(n,8n)-

Analýza jodových spekter Problémy se silným pozadím 24 Na z reakce (n,alpha) na Al-obalu. Naprodukovaný izotop vznikl spíše z 129 I nebo 127 I ? V již dříve ozářených jodových vzorcích jsou výrazně překrývány „čerstvě“ vzniklé izotopy. Ne vždy jednoznačná identifikace, rozpadová schémata jodu, teluru a antimonu jsou velmi podobná. 1 hod po ozáření

Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcích Ep=2,5 GeVEp=1,3 GeV Vzorek 1-I-129 (9.cm) 2-I-129 (37.cm) 3-I-129 (47.cm) 4-I-129 (37.cm) Izotop Výtěžek (atomů/gram) AbsErrVýtěžek (atomů/gram) AbsErrVýtěžek (atomů/gram) AbsErrVýtěžek (atomů/gram) AbsErr 130 I 329,4 3,2 127,1 1,2 52,60 0,3453,140, I ND I 339,9 2,8 105,9 4,933,970,3638,150, I 91,7 2,0 28,9 2,612,910,3014,940, I 48,2 4,4 17,6 2,58,840,3313,980, I 16,4 1,5 4,59 0,712,310,434,1480, I 6,51 0,48 1,92 0,31ND-1,260,33

Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126 I)

Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeV ExperimentSimulace Vzorek 1-I-129 (9.cm) 2-I-129 (37.cm) 3-I-129 (47.cm) 1-I-129 (9.cm) 2-I-129 (37.cm) 3-I-129 (47.cm) Izotop VýtěžekAbsErrVýtěžekAbsErrVýtěžekAbsErrVýtěžek 130 I 1,000 0,010 0,3860,0050,160 0,002 1,00000,33760, I 1,000 0,107 0,3520,045 0,000 1,00000,33790, I 1,000 0,008 0,3110,0150,100 0,001 1,00000,36830, I 1,000 0,022 0,3150,0290,141 0,005 1,00000,45310, I 1,000 0,091 0,3650,0620,184 0,018 1,00000,48180, I 1,000 0,091 0,2800,0500,141 0,029 1,00000,55400, I 1,000 0,073 0,2950,052 0,000 1,00000,59940,3786 Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energiií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)

Relativní produkce transmutačních produktů podle energie dopadajících protonů ExperimentSimulace Vzorek 2-I-129 (37.cm) 4-I-129 (37.cm) Poměr (2/4-I-129) AbsErr 2-I-129 (37.cm) 4-I-129 (37.cm) Poměr (2/4-I-129) Izotop VýtěžekAbsErrVýtěžekAbsErrVýtěžek 130 I 1,2010,05561,3930,0270,8620,0131,26681,66360, I 3,760,311,6640,3322,260,482,99512,85681, I 1,0000,0461,0000,0161,0000,0491, I 0,2730,02710,3910,0150,6960,0660,23430,29030, I 0,1660,0250,3670,0250,4530,0720,16730,21340, I 0,04340,00700,1090,0130,3990,0770,05150,06890, I 0,01810,00300,02540,03490,7277 Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126 I)