Transmutace aktinidů s použitím spalačních reakcí Obhajoba disertační práce Lukáš Závorka Katedra jaderných reaktorů Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská České vysoké učení technické v Praze Laboratoř jaderných problémů Spojený ústav jaderných výzkumů Dubna Školitel Ing. Karel Katovský, Ph.D. Vysoké učení technické v Brně Školitel specialista prom. fyz. Jindřich Adam, CSc. Ústav jaderné fyziky AV ČR Spojený ústav jaderných výzkumů

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Základní informace Vypracována v letech 2010 – 2015 při doktorském studiu na Katedře jaderných reaktorů FJFI ČVUT Studijní program: Aplikace přírodních věd Obor studia: Jaderné inženýrství Školící pracoviště: Spojený ústav jaderných výzkumů Dubna (SÚJV) Laboratoř jaderných problémů Oddělení jaderné spektroskopie a jaderné chemie Skupina «Energy and Transmutation of Radioactive Waste» Program realizace diplomových a disertačních prací v SÚJV v rámci dohody mezi ředitelem SÚJV a zplnomocněným představitelem vlády České republiky v SÚJV Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Cíle disertační práce Současný stav nakládání s použitým jaderným palivem Popis historie vývoje a současných projektů podkritických urychlovačem řízených systémů Účastnit se přípravy a realizace aktivačního experimentu se spalačním terčem a vysokoenergetickým svazkem urychlených částic Provést měření gama záření aktivovaných vzorků aktinidů s pomocí polovodičových detektorů ze superčistého germania Analyzovat naměřená data a porovnat je s výsledky simulací Prezentace a publikace výsledků Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Struktura disertace Úvod Použité jaderné palivo Urychlovačem řízené systémy Relativistické jaderné technologie Metody zpracování Spektrometrie záření gama s polovodičovými detektory Experimenty na spalačním uranovém terči QUINTA Metodika aktivačního experimentu Ozařování vzorků z přírodního a obohaceného uranu Transmutace dlouho žijících aktinidů (237Np, 239Pu) Experiment s tenkými spalačními uranovými terči Měření účinných průřezů reakce 2.2 AGeV deuteronů s uranem Závěr Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Aktuálnost tématu práce Hledání efektivního způsobu transmutace použitého jaderného paliva a využití izotopů 232Th a 238U k výrobě elektrické energie v podkritických urychlovačem řízených systémech (Accelerator Driven Systems, ADS) Světové programy (konference, fóra, atd.) iThEC - international Thorium Energy Committee (více) „čistý a bezpečný“ zdroj energie Inovace v energetice vyžadují základní výzkum Relativistické jaderné technologie v SÚJV Dubna (Relativistic Nuclear Technology, RNT) Experimentální výzkum na masivním spalačním terči z přírodního uranu QUINTA Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Motivace Experimentální výzkum RNT Výzkum produkce neutronů pro výrobu elektrické energie a transmutaci použitého jaderného paliva v podkritických systémech s maximálním příspěvkem rychlých neutronů (n,g) (n,f) (n,2n) Validace stochastických a deterministických kódů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Relativistické jaderné technologie Co nejtvrdší spektrum neutronů Podkritická zóna z přírodního/ochuzeného uranu nebo thoria Stejný materiál pro spalační terč i aktivní zónu Prostor pro články použitého jaderného paliva Žádné obohacování nebo přepracování paliva Rozměry zóny zajišťující minimální únik neutronů Zvýšení energie svazku primárních částic na ~ 10 GeV oproti ~ 1 GeV uvažované u návrhu klasických ADS Nižší intenzita svazku o řád Helium jako chladivo primárního okruhu Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Historický vývoj ADS Urychlovačem řízené množivé reaktory 1940-1954 Materials Testing Accelerator v Berkeley (vojenský p.) 1952 Chalk River Nuclear Laboratories (civilní program) Los Alamos, Oak Ridge, Argonne, Brookhaven National Labs Linear Accelerator-driven Reactor, Linear-Accelerator Fuel Producer 1980 PHOENIX projekt 2 x 850 MWe pro 150 LWR Kompletní transmutace Np, Am, Cm a 129I do roku 2050 1992 Accelerator Transmutation of Waste (ATW) Vysoká intenzita tepelných neutronů 1016 cm-2s-1 1998 Dvoustupňový spalovač aktinidů pro 100 LWR 2014 Projekt výroby dieselu 1993 Energetický zesilovač (EA) Vysoká bezpečnost Nešíření jaderných zbraní Vysoká účinnost využití přírodních zdrojů – thoria – bez obohacování Min. produkce dlouho žijících aktinidů Provoz při vysokých teplotách 700 let po vyjmutí z AZ ~ 104 < rt. než LWR Od 1998 MYRRHA projekt Fyzika podkritických reaktorů Vlastnosti tekutého LBE paliva GUINEVERE projekt Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Spalační terče v Dubně BURAN depleted U Subcritical Assembly in Dubna Energy + Transmutation U+ Pb + polyethylene QUINTA natU (+Pb) GAMMA-3 Pb + graphite 2015 Skupina E&T-RAW GAMMA-2 U/Pb + paraffin L.Zavorka+, Annals of Nucl. Ene. 80 (2015) 178 2010 S.R.Hashemi-Nezhad+, NIM A 591 (2008) 517 J.J.Borger+, Rad. Meas. 46 (2011) 1765 J.Adam+, EPJ A 43 (2010) 159 N.L.Asquith+, Rad. Meas. 67 (2014) 15 J.Adam+, EPJ A 47 (2011) 85 M.Zamani+, J. of Physics: Conf.Ser. 41 (2006) 475 2005 1995 2000 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Spalační terče v Dubně 1970s 1990s R.G.Vasilkov+, Atomnaya Energiya 44 (1978) 329 V.I.Yurevich+, Phys. Part. Nucl. Lett. 3 (2006) 169 ø 20 x 60 cm olověný terč, svazky relativistických protonů a deuteronů 𝑬 𝒅 (GeV) 𝑬 𝒏 (MeV) 𝑾/𝑬 𝒅 (%) 1.03 6.5 32.6 1.98 7.9 43.9 3.76 10.4 45.7 Zvýšení střední energie spektra neutronů 𝑬 𝒏 a energie 𝑾 využité pro produkci neutronů jako funkce energie svazku Přírodní / ochuzený uran Intenzivní svazky protonů s energií až 660 MeV Beam Power Gain max. 7.4 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Produkce neutronů při vysokých E Podstatný nárůst v tvorbě neutronů při štěpení aktinidů jako funkce energie neutronů Střední kinetická energie spektra neutronů (Watt spectrum) se také zvyšuje Data adopted from A. Krasa+, NIM A 615 (2010) 70 “Neutron cost“ klesá s růstem energie svazku nad hodnotou 1 GeV v olověném terči omezených rozměrů Potřeba experimentálního výzkumu těchto jevů Příspěvek (n,xn) reakcí Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Spalační terč QUINTA Fyzikální program: Experimentální výzkum produkce neutronů, energetického spektra, počtu štěpení, produkce 239Pu a transmutace aktinidů při ozařování relativistickými protony a deuterony s energiemi 0.5 – 4 AGeV QUasi-INfinite Uranium TArget 512 kg kovového přírodního uranu Uranové cylindry v hliníkové obálce Olověné stínění 10 cm Energetické zesílení BPG ≈ 2 Koeficient zaplnění uranem ≈ 0.6 Únik neutronů ~ 80% Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Aktivační experiment Spektrometrie záření gama s polovodičovými detektory ze superčistého germania (HPGe) Spektrometrický komplex JASNAPP: Planární a koaxiální, P-typ i N-typ detektory předních světových výrobců CANBERRA a ORTEC Elektronika CANBERRA, ORTEC, CAEN (NIM standard) Maximální relativní efektivita 35% Maximální rozlišení 1.9 keV při energii 1 332 keV (60Co) Účinnostní kalibrace v intervalu ~ 30 keV ÷ 3 MeV provedena se sadou bodových kalibračních zářičů Simulace efektivity detektoru provedena také s pomocí kódu MCNPX 2.7 pro účely výpočtu geometrických korekčních faktorů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Aktivační experiment Identifikace produktů ve vzorcích: Poločas rozpadu (~10 měření) Energie a intenzita přechodu v daném jádře Výpočet reakční rychlosti R na základě indukované aktivity Aplikace korekčních faktorů: Rozpad během ozařovaní, vymírání, měření Mrtvá doba a nelinearita spektroskopického systému Efektivita detektoru Pravé koincidence (kaskádní sumace) Nebodovost zářiče Samopohlcení záření gama ve vzorku Pozadí v laboratoři a vlastní záření vzorku před ozářením Nestabilita svazku v průběhu ozařování Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Korekční faktory Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Studované reakce v uranu 235U(n,f) 238U(n,f) 238U(n,g)239U 238U(n,2n)237U 239U  239Np  239Pu Tenké disky (m ≈ 1 g) z přírodního a 235U obohaceného uranu Prostorové rozložení rychlých a pomalých neutronů Spektrální indexy Příspěvek 235U při štěpení natU Závislost na energii svazku Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Reakční rychlost pro štěpení uranu Při měření vzorků uranu byla detekována přítomnost více než 70 štěpných produktů Důkladný výběr 18 štěpných fragmentů s vhodnými hodnotami poločasu rozpadu, energiemi a intenzitami přechodů a kumulativními výtěžky: 87Kr, 88Kr, 91Sr, 92Sr, 93Y, 95Zr, 97Zr, 99Mo, 103Ru, 105Ru, 129Sb, 131I, 133I, 135I, 140Ba, 143Ce, 147Nd a 149Nd Reakční rychlost pro štěpení určena jako průměr individuálních reakčních rychlostí dělených kumulativními výtěžky z knihovny ENDF/B-VII.1 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Štěpení 235U a 238U při ozařování 2 AGeV a 4 AGeV d

(n,2n) a (n,g) v 238U při ozařování 2 AGeV a 4 AGeV d Posun střední energie spektra neutronů k vyšším hodnotám s růstem energie svazku (2  4) Potvrzení principu RNT v uranu Odlišné prostorové rozložení rychlých a pomalých neutronů Zvýšení štěpení izotopu 238U kompenzuje nižší štěpení 235U v přírodním uranu jako funkce energie svazku Shoda s MCNPX v rámci 1-2  Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Poměr transmutace a produkce 239Pu Transmutace 237Np, 239Pu Současný výzkum transmutace a produkce 237Np a 239Pu z uranu Uzavřené zářiče (m ≈ 1 g) aktivovány v poli neutronů terče QUINTA při ozařování 1, 2 a 4 AGeV deuterony Konstantní závislost na energii Shoda s výpočty MCNPX 2.7.0 a MARS15 v rámci 1-2 odchylek Energie svazku 1 AGeV 2 AGeV 4 AGeV Vzorek Transmutační reakční rychlost pro štěpení (10-26 atom-1·deuteron-1·AGeV-1) 237Np 1.7 ± 0.2 1.5 ± 0.2 239Pu 8.4 ± 0.9 7.2 ± 0.8 8.0 ± 0.8   Poměr transmutace a produkce 239Pu 239Pu, natU 5.7 ± 0.2 7.4 ± 0.2 7.6 ± 0.2 Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Aktivace uranu 2.2 AGeV deuterony Spalační reakce hraje klíčovou roli nejen v ADS, ale také při intenzivní produkci radioaktivních svazků (ISOL) a je zkoumána jako zdroj a-zářičů (225Ac,223Ra) pro radioterapii Měření účinných průřezů metodou inverzní kinematiky (1 AGeV U/Pb/Au + p/d v GSI Darmstadt) nebo metodou přímé kinematiky – tento experiment Nová experimentální data pro validaci jaderných modelů 2.2 AGeV deuterony a spalační terčíky z přírodního, ochuzeného a obohaceného uranu tirr = 40.3 h, Počet deuteronů = (4.4 ÷ 29.9)109 min. 14 měření každého vzorku Získána data pro 55 izotopů včetně izomerů, b- a b+ nestabilních jader a nezávislých štěpných produktů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Aktivace uranu 2.2 AGeV deuterony natU natU Experimentální výsledky porovnány s výpočty kódu MCNP6 s použitím modelů INCL4-ABLA a LAQGSM03.03 INCL4-ABLA: OK Doposud nepublikovaná data účinných průřezů Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Závěr Relativistická jaderná energetika jako jedna z variant pro řešení problémů současných jaderných systémů: bezpečnost, nešíření jaderných zbraní, plné využití přírodních zdrojů a transmutace použitého paliva Základní princip – posun střední energie neutronů jako funkce energie svazku – ověřen na uranovém terči Způsob určení reakční rychlosti pro štěpení s pomocí 18 důkladně vybraných štěpných fragmentů Simultánní výzkum produkce a transmutace 237Np, 239Pu Získána data účinných průřezů reakce 2.2 AGeV d + U Pro další výzkum: nutnost zvýšit intenzitu svazku a provést experimenty na uranovém terči s minimálním únikem neutronů – program BURAN v SÚJV Dubna Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Publikace výsledků L. Zavorka, et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 349 (2015) 31. L. Zavorka, et al., Annals of Nuclear Energy 80 (2015) 178. M. Suchopár, …, L. Závorka, et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 344 (2015) 63. V. Wagner, …, L. Zavorka, et al., Journal of Physics: Conference Series 533 (2014) 012052. Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015 Prezentace výsledků L. Zavorka, et al., 3rd Workshop on Accelerator Radiation Induced Activation, (ARIA 2015), 2015, Knoxville, TN, USA. L. Zavorka, et al., 3rd Intl. Workshop on Accelerator-Driven Sub-Critical Systems & Thorium Utilization, 2014, Richmond, VA, USA. L. Zavorka, et al., Joliot-Curie School, Neutrons & Nuclei, 2014, Fréjus, France. L. Zavorka, et al., 22nd Intl. Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei: «Fundamental Interactions & Neutrons, Nuclear Structure, Ultracold Neutrons, Related Topics» (ISINN-22), 2014, Dubna, Russia. L. Zavorka, et al., Eleventh Intl. Topical Meeting on Nuclear Applications of Accelerators, (AccApp), 2013, Bruges, Belgium. L. Zavorka, et al., 21st Intl. Seminar on … (ISINN-21), 2013, Alushta, Ukraine. L. Zavorka, et al., XVII Conf. of Young Scientists and Specialists (AYSS’13), 2013, Dubna, Russia. J. Adam, …, L. Zavorka, et al., 2nd European Nuclear Physics Conference, 2012, Bucharest, Romania. J. Adam, …, L. Zavorka, et al., XXI. Intl. Baldin Seminar on High Energy Physics Problems, 2012, Dubna, Russia. J. Adam, …, L. Zavorka, et al., Energy Summer School 2012, UK Energy Research Centre, 2012, Coventry, United Kingdom. J. Adam, …, L. Zavorka, et al., Energy & Transmutation of RAW Workshop, 2012, Řež, Czech Republic. J. Adam, …, L. Zavorka, et al., 11. Mikulášské setkání Mladé generace České nukleární společnosti 2011, Brno, Czech Republic. Lukáš ZÁVORKA, OBHAJOBA DISERTAČNÍ PRÁCE, PRAHA 2015

Děkuji za pozornost