Experimentální studium transmutace štěpných produktů Antonín Krása Vedoucí diplomové práce : RNDr. Vladimír Wagner, CSc. ADTT - Accelerator Driven Transmutation Technologies ATW - Accelerator Transmutation of Waste ADS - Accelerator Driven Systems transmutace, spalační reakce metoda aktivační analýzy simulace (LAHET+MCNP)

transmutace Co je transmutace ? obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření atd.) jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost atd.) 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader

Jak vytvořit prostředí vhodné pro transmutaci jaderného odpadu? vysoká intenzita neutronů, řádově n.cm -2.s -1 Jak získat takto silné toky? použitím výkonného urychlovače - svazkem protonů o vysoké energii by ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu  tříštivé (spalační) reakce - v nich se produkuje velké množství částic a velký podíl tvoří právě neutrony

Programy simulující produkci neutronů a jejich transport založeny na matematické metodě Monte Carlo využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry LAHET {Los Alamos High Energy Transport} - průběh spalační reakce, transport neutronů nad 20 MeV  MCNP {Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport} nejnovější: MCNPX {Monte Carlo N-Particle Transport Code} - spojuje přednosti LAHETu a MCNP

Experiment změřit průběh a intenzitu neutronového pole kolem tlustého olověného terče pomocí aktivačních detektorů výsledky experimentu porovnat s výsledky simulacívýsledky experimentu porovnat s výsledky simulací  zjištění, které z existujících programů popisují reálnou situaci lépe a které jejich části je potřeba vylepšit studium vlivu: –změn a zjednodušení v geometrii terče u provedených simulací –nepřesností v určení trajektorie, tvaru a intenzity svazku –směšování protonového a neutronového pole různé geometrie a energie svazku (ÚJF Řež & SÚJV Dubna)

Spalační terč Moderátor Tepelná izolace Pb terč 100  100  100 cm d = 9.8 cm, l = 50 cm 17.6  17.1  52.6 cm Pěnový polystyrén Granulovaný polyetylén s příměsí bóru Protonový svazek 885 MeV

Metoda aktivačních detektorů tenké vícevrstevné folie (2 cm  2 cm  50 μm) Au – 197 Au (n,  n) 196 Au E thres = 8,5 MeV – 197 Au (n,  n) 194 Au E thres = 24,5 MeV – 197 Au (n,  ) 198 Au Al – 27 Al(n,α) 24 Na E thres = 5,5 MeV Cu –reakce vysokoenergetických nukleonů – 63 Cu(n, γ) 64 Cu výhody: jednoduchost, umístění nevýhody: neměří se přímo neutronové spektrum, složitější interpretace

Umístění aktivačních detektorů 9,6 cm fólie terč polystyren 17,6 cm 17,1 cm

Produkce 198 Au, 196 Au, 194 Au a 24 Na ve foliích podél terče

Obsah rtuti ve zlatých fóliích podezření: příměs Hg, která by mohla ovlivnit naměřené výsledky  experiment: ozáření Au fólie neutronovým svazkem (v reaktoru LVR- 15) a následné proměření γ-spekter detektorem (stejná metodika) 203 Hg 197 Au (n,  ) 198 Au 202 Hg (n,  ) 203 Hg 109 Ag (n,  ) 110 Ag 58 Fe (n,  ) 59 Fe 191 Ir (n,  ) 192 Ir T 1/2 ( 203 Hg) = 46,6 d T 1/2 ( 198 Au)= 2,7 d 279,194 keV 411,8 keV výsledek: izotoprelativní zastoupení statistická chyba 203 Hg Ir Au Ag Fe

Geometrie svazku reakce vysokoenergetických protonů v Cu a Au (produkce 48 V, 52 Mn, 58 Co, 44m Sc, 47 Sc) zjednodušující předpoklady: –centrální fólie plně zasažena –homogenní protonový svazek –kruhový průřez protonového svazku střed svazku posunut o 0,8 cm napravo a 0,8 cm dolů od osy terče (při pohledu ve směru pohybu svazku), poloměr svazku 3,5 cm 3 cm svazek terč fólie

terč svazek fólie Vliv geometrie svazku Vzdálenost fólií:5 cm top9,3 cm top

27 Al(n,α) 24 Na 27 Al(p,x) 24 Na (např. (p,3np)) 197 Au(n,2n) 196 Au 197 Au(p,x) 194 Au(např. (p,np), (p,d)) 197 Au(n,2n) 196 Au 197 Au(p,x) 196 Au (např. (p,p3n), (p,t)) Podíl protonů na produkci radioaktivních jader Vzdálenost fólií:5 cm top 9,3 cm top

Vliv polystyrénu polystyren funguje mírně jako absorbátor např. 24 Na v Al fóliích:

Vliv polystyrénu a polyetylénu na prahové reakce úplné simulace: berou v úvahu všechny části experimentálního uspořádání jednoduché simulace: berou v úvahu pouze spalační terč

Porovnání simulací s výsledky experimentu prahové reakceneutronový záchyt

Závěr studována produkce neutronů v reakcích relativistických protonů na tlustém olověném terči průběh a intenzita neutronového pole měřena metodou aktivační analýzy zjištěn významný vliv geometrie svazku zjištěn významný vliv protonů na výtěžky aktivačních reakcí ~ 10 % zjištěn malý vliv polystyrénu zjištěn malý vliv tepelné izolace i moderátoru na produkci vysokoenergetických neutronů - v simulacích stačí započítat jen terč! dobrá shoda experimentu se simulacemi prahových reakcí (větší rozdíly pouze ke konci terče) větší odchylka v případě bezprahových reakcí  bude třeba popsat realističtěji průběh účinných průřezů a provést simulace kódem MCNPX důležité: důkladná analýza všech možných zdrojů systematických chyb, porovnání s experimenty při jiných energiích protonů

Forma zápisu statistické chyby _____________ *) definitoricky 1, chyba (1%) započítána do chyb u ostatních izotopů, jejichž zastoupení je vztaženo k zastoupení 198 Au

Efektivní účinný průřez rychlost reakce N - počet terčíkových jader  - neutronový tok  - účinný průřez rychlost reakce konvenční tok počet neutronů n s rychlostí v 

Efektivní účinný průřez absorpce  snížení počtu neutronů popsáno v LAHETu: popis poměru pomocí  eff :