Experimentální studium produkce a transportu neutronů pro ADTT Oddělení jaderné spektroskopie, Ústav jaderné fyziky, Akademie věd České republiky Katedra jaderných reaktorů, Fakulta jaderná a fyzikálně inženýrská, České vysoké učení technické v Praze Experimentální studium produkce a transportu neutronů pro ADTT Ondřej Svoboda Školitel: RNDr. Vladimír Wagner, CSc. obhajoba disertační práce

Cíle disertační práce připravit, provést a vyhodnotit 1.6 GeV a 2.52 GeV deuteronový experiment na sestavě E+T dále studovat a aplikovat spektroskopické korekce změřit intensity, polohy a profily svazků porovnat experimentální výsledky v rámci jednoho experimentu, mezi deuteronovými experimenty i s předchozími protonovými experimenty provést MCNPX simulace deuteronových experimentů, porovnat jejich výsledky s experimentem připravit, provést a vyhodnotit měření účinných průřezů v TSL Uppsala a ÚJF Řež

Projekt „Energy & Transmutation of Radioactive Waste“ Ezhik SÚJV Dubna, Rusko Gamma - 2 Gamma - 3 Energy + Transmutation Kvinta Mezinárodní kolaborace E&T RAW se věnuje studiu tříštivých reakcí, produkci a transportu neutronů v sestavách tlustých terčů s blanketem (moderátorem). Dále se zabývá studiem transmutací štepných produktů a vyšších aktinidů v takovýchto sestavách. První tři terče již byly uznány jako oficiální IAEA benchmark terče.

Setup Energie + Transmutace Sestava tlustého olověného terče obklopeného blanketem z přírodního uranu (přes 200 kg). Je umístěná v biologickém stínění z granulovaného polyethylénu a kadmia na vnitřní straně bedny. Ozářena na Nuclotronu protony a deuterony od 0.7 AGeV do 4 AGeV. Neutronové pole měřeno pomocí aktivačních detektorů.

Aktivační detektory - (n,xn) reakce E prahová [MeV] Poločas rozpadu 197Au (n,2n) 196Au 8.1 6.183 d 197Au (n,3n) 195Au 14.8  186.1 d 197Au (n,4n) 194Au 23.2 38.02 h 197Au (n,5n) 193Au 30.2 17.65 h 197Au (n,6n) 192Au 38.9 4.94 h 197Au (n,7n) 191Au 45.7 3.18 h Al Au Bi Co In Ta Ke studiu vysokoenergetických neutronů (5-80 MeV) jsem používal neutronové aktivační detektory. Sledoval jsem produkty prahových (n,xn) reakcí, příklad reakcí na 197Au jsou uvedeny v tabulce. Pro volbu vhodného materiálu byly důležité zejména poločas rozpadu produkovaného isotopu a jeho gamma záření, dále jeho mechanické a fyzikální vlastnosti (kov formovatelný do podoby tenkých fólií (50 um – 1 mm). Fólie jsem pro experiment zabalil do papíru, jež zabránil přenosu produkovaných izotopů mezi fóliemi. Fólie se nalepovaly na blány, se kterými se vkládaly do sestavy E+T.

Výtěžky (n,xn) a (n,g) reakcí na Au a Al Podélný směr, 3 cm od osy terče Radiální směr, první mezera

Příklad výsledků E+T experimentů Spektrální index 192Au/196Au 1,6 GeV d experiment Srovnání výtěžků protonových a deuteronových experimentů

MCNPX simulace – neutronové spektrum Použitá verze MCNPX 2.7.a, INCL4/ABLA

Porovnání exp/sim z protonových a deuteronových ozařování

Měření účinných průřezů použitých (n,xn) reakcí

Motivace pro měření účinných průřezů (n,xn) reakcí (n,xn) reakce jsou experimentálně proměřeny pouze do cca 40 MeV a (n,4n). Jedinou výjimkou je Bismut, jehož data ale pocházejí z jediného experimentu. Účinné průřezy lze simulovat například v kódu TALYS, avšak experimentální ověření je nanejvýš vhodné (vyloučení spekulací kolem protonových experimentů).

Požadavky na měření účinných průřezů Požadavky pro použití aktivační metody měření: vysokoenergetický neutronový zdroj s dobrou intensitou (quasi)monoenergetické neutrony s dobře známým spektrem čisté monoisotopické vzorky dobré spektroskopické vybavení: stíněné HPGe detektory znalost potřebných korekcí – na fluktuaci svazku, samoabsorpci, nebodové zářiče… Studované (mono)isotopické materiály: Ve všech ozařováních: Al, Au, Bi, I, In, Ta V některých ozařováních: Co, Cu, Fe, Mg, Ni, Y, Zn

TSL Uppsala Švédsko Cyklotron 15 – 180 MeV Blue hall: kvasi-monoenergetický neutronový zdroj založený na reakci 7Li(p,n)7Be Cyklotron 15 – 180 MeV

Cyklotron v ÚJF Řež Protony 18 – 37 MeV na 7Li terči Vysoké intenzity neutronů: 108 cm-2 s-1 Dobře vybavená spektroskopická laboratoř (OJS - ÚJF) Beam-line Li-terč Grafitový stopper Vzorky

Neutronová spektra z p/Li zdroje v ÚJF Řež Nejistota v určení spektra – 10%

Odečtení neutronového pozadí pro výpočet účinného průřezu jsem použil deterministický kód TALYS 1.0 a 1.2 data z TALYSu jsou v dobré shodě s daty v EXFOR za použití neutronového spektra jsem vypočetl poměr mezi produkcí v neutronovém píku a celkovou produkcí s tímto poměrem jsem přenásobil výtěžky pro odečtení pozadí

Výsledky pro reakci 197Au(n,2n)196Au

Příklad 209Bi(n,xn) výsledků Bi změřeno až do 200Bi

Závěr měřil jsem produkci a transport vysokoenergetických neutronů v sestavě olověného terče a uranového blanketu sledoval prahové reakce na Au, Bi, I, In a Ta až do (n,8n) naměřená data jsem porovnal s předchozími experimenty a se simulacemi, jež jsem provedl v MCNPX změřil jsem účinné průřezy prahových reakcí aktivačních detektorů pro energie 17, 22, 47 a 94 MeV výsledky měření účinných průřezů souhlasí s daty v databázi EXFOR, nové hodnoty již byly publikovány a v brzké době budou dostupné přes EXFOR na výsledky mé práce navazuje PhD studium Jitky Vrzalové (měření účinných průřezů) a Martina Suchopára (E&T RAW)

Poděkování Děkuji Vám za pozornost... Tato práce byla finančně podpořena z následujících grantů: GA ASCR K2067107 GACR 202/03/H043 EFNUDAT CTU0808214 F4E-2008-GRT-014. Děkuji Vám za pozornost...

Otázky oponentů – Ing. Miloslav Hron, CSc. 1) Bylo by vhodné, kdyby autor při obhajobě uvedl výhody a nevýhody transmutačních systémů – reaktorů řízených urychlovačem.   2) Další otázkou na dizertanta je použitá hustota uranu 19.05g/cm3 - někdy se v literatuře uvádí např. 18.95g/cm3 apod. 3) Jak se díváte na možnost využití kapalného jaderného paliva (např. na bázi roztavených fluoridů) pro systémy ADTT? 4) Co můžete říci o použití okénka, aby bylo zajištěno vakuum urychlovače v případě Vašeho experimentu a finálního výkonového ADTT systému.

Odpověď ad 1) – výhody a nevýhody ADS - podkritický systém principiálně vylučuje možnost nekontrolovatelného rozvoje štěpné řetězové reakce - vydatností zdroje lze pružně kompenzovat vyhořívání aktinidů v intervalech kvazikontinuálního přepracování výkon lze regulovat (nastavit) intenzitou svazku protonů Nevýhody ADS - vysoké investiční náklady na stavbu urychlovače, nákladný provoz a údržba - inovativní koncepce => nedostatek zkušeností s provozem takovéhoto zařízení - možnost výpadků svazku (beam-trips) se všemi důsledky – nestabilita provozu zařízení a v produkci energie, technologické komplikace – zvýšené namáhání materiálů

Odpověď ad 2) – použitá hustota uranu Parametry uranového blanketu představují jeden z možných zdrojů nejistot v E+T sestavě. + Známe dobře vnější rozměry a hmotnost uranových válečků - Pro tloušťku a složení pokrytí, hustotu a obohacení uranu, jakožto i jeho čistotu používáme oficiální údaje získané z SÚJV Dubna. Tyto údaje i přes jisté pochybnosti používá celá E+T kolaborace, díky čemuž jsou naše výsledky navzájem porovnatelné. Změny těchto parametrů v MCNPX simulacích nemění zásadním způsobem naše výsledky -> dominantní je tříštivá reakce. V současné době se pokoušíme o ověření obohacení uranu nedestruktivními metodami – měření emitovaného gamma.

Odpověď ad 3) – kapalná jaderná paliva v ADTT Použití kapalného jaderného paliva v ADTT (například na bázi roztavených solí) je logickým vyústěním snahy o maximální efektivitu transmutačního zařízení. Kapalné palivo představuje velkou výhodu v možnosti kontinuálního přepracování – doplňování isotopů určených k transmutaci a zároveň odběr stabilních nebo krátce žijících isotopů, takže nedochází k jejich další aktivaci. Přesto nelze dle mého názoru očekávat v dohledné době tuto kombinaci technologií. Jak ADS, tak kapalná paliva (tekuté soli) představují obrovských krok do neznáma a bude je potřeba nejprve odděleně důkladně otestovat a získat provozní zkušenosti.

Odpověď ad 4) – okénko pro výkonné ADS Vyvedení vysoce intenzivního svazku z vakua urychlovače do terče představuje důležitý technologický aspekt, jež je třeba řešit již i u současných tříštivých zdrojů. Okénko představuje bariéru mezi čistým prostředím urychlovače (vysokým vakuem) a tříštivým terčem (radioaktivním, horkým materiálem). U vysoce intenzivních svazků se uvažuje koncepce bez okénka (například v kombinaci s kapalným Pb terčem) nebo s okénkem =obalem terče – např. Myrrha. Konkrétní koncepce závisí vždy na mnoha faktorech – tepelném a radiačním zatížení – energii a intensitě svazku, uvažované životnosti, možnostech údržby a výměny, bezpečnostních kritériích atd.

Odpověď ad 4) – vývod svazku do haly F3 v SÚJV Dubna V E+T sestavě je problém okénka nepodstatný kvůli nízké intenzitě svazku a tudíž minimální tepelné a radiační zátěži okénka (Fe fólie na konci trubice). Okénko je navíc provozováno za pokojové teploty.

Otázky oponentů – Prof. Ing. Zdeněk Janout, CSc. 1) Proč se v experimentech tohoto typu používají deuterony či protony „GeV-ových“ energií? Jaké jsou dolety a měrné energetické ztráty těchto částic v olovu? Je použitá E+T sestava optimální? 2) Mezi hlavní výsledky disertace patří integrální počet neutronů produkovaných na jeden dopadající deuteron v terčové sestavě Pb+Unat obklopené biologickým stíněním z polyetylenu. Výsledek je ukázán na obr. 59 a 60 a v tabulce 12 na str. 83/84. Z obrázků vidíme, že experimentální integrální počty neutronů v tříštivých reakcích buzených deuterony jsou výrazně vyšší než odpovídající hodnoty vypočtené simulacemi. U experimentů s protonovými svazky je více méně dobrý souhlas. Můžete okomentovat tento rozdíl?

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů

Odpověď ad 1) - počet produkovaných neutronů

Odpověď ad 1) - dolet protonů a deuteronů v olovu

Odpověď ad 1) - měrné energetické ztráty

Odpověď ad 1) - jaderné reakce protonů s terčem σTOT (p+Pb) ~ 1.5 b → L = 100 cm → 0.7 %

Obr. 60: neutronová multiplicita pro E+T setup normalizovaná per GeV. Odpověď ad 2) - obr. 60 Obr. 60: neutronová multiplicita pro E+T setup normalizovaná per GeV.

Odpověď ad 2) – možné příčiny nesouhlasu Nesouhlas mezi experimentálními a změřenými multiplicitami může mít několik různých zdrojů: Použitá metoda (van der Meer) → u protonů výsledky souhlasí! Nepřesnosti v popisu sestavy pro MCNPX simulaci → variace geometrie a materiálového složení nevysvětluje pozorovaný rozdíl! Špatný popis spektra nízkoenergetických neutronů kódem MCNPX Špatné určení intenzity svazku deuteronů

Odpověď ad 2) – poměr exp/sim výtěžkům 198Au

Určení intensity svazku deuteronů -27Al(d,3p2n)24Na